近日，中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所微纳技术与器件研究室李越课题组，与济南大学教授李村成合作，在Au@ZnO核壳纳米颗粒自组装及光电催化析氢性能研究方面取得进展，相关研究结果发表在ACS Applied Materials & Interfaces上。
光电催化分解水制氢是利用太阳能制备燃料的理想途径之一，光电催化将有望成为解决目前日益严重的能源危机和环境问题的重要技术。在光电催化分解水的光阳极材料研究中，ZnO由于其光稳定性高、催化活性良好、材料元素储量丰富等优点而受到广泛关注。但其导电性差、光生电子-空穴复合速率快、光吸收范围窄等缺点，限制了ZnO的发展和大规模应用。研究表明，通过纳米结构设计、元素掺杂及负载电催化剂等方法能有效降低体相及表面的光生载流子复合率，进而提高ZnO在光电催化分解水制氢过程中的活性。但目前这些研究工作取得的进展与实际要求相比有较大差距，需要进一步提高ZnO光阳极的催化活性。
鉴于此，李越课题组与李村成合作，以具有局域表面等离子体增强效应的Au@ZnO核壳纳米颗粒(图1)为原料，采用气液界面自组装的方法，构筑了尺寸及薄膜层数可控的Au@ZnO纳米颗粒阵列。在光激发下，Au@ZnO核壳纳米颗粒中的Au纳米颗粒表面产生等离子体共振效应，形成热电子注入ZnO壳层，而在ZnO壳层中产生的光生空穴同时会向Au核快速迁移。如此，使得ZnO壳层中光生电子-空穴分离效率提高，形成了具有高效光生电荷分离的光阳极薄膜材料(图2)；进而有效提高Au@ZnO光阳极薄膜材料光电催化性能。实验结果表明，在模拟太阳光照射条件下 (AM 1.5G)，Au@ZnO光阳极薄膜材料表现出优异的光电催化活性及稳定性，在0.4V的电压下电流密度可达3.08mA/cm2(图3)。该项研究结果对如何有效地促进半导体材料的光生电荷快速分离与迁移有借鉴作用，并对构建高效太阳能光电催化分解水体系具有一定指导意义。
研究工作得到了中科院交叉团队项目和国家自然科学基金的资助。
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图1.Au@ZnO核壳纳米粒子(a) 低倍TEM图，(b) 高倍TEM图，(c) SEM图，(d) HRTEM图。
图2.不同尺寸Au@ZnO核壳纳米粒子薄膜阵列的扫描电镜图。
图3.Au@ZnO光阳极薄膜材料光电催化的 (a)电流-时间曲线，(b) 电流密度-电压曲线。
